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口頭

XAFS測定によるRu(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$溶液乾固物-NaNO$$_{3}$$-ガラス原料の加熱反応観察

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

ガラス固化プロセスは、使用済核燃料再処理工程から発生する高レベル放射性廃液とガラス原料を溶融混合してガラス固化体を製造する。廃液に含まれるルテニウム(Ru)等の白金族元素は、溶融ガラス中でRuO$$_{2}$$等の白金族化合物として析出するため、当該プロセス環境における白金族元素の化学挙動を解明する研究を進めている。これまでに硝酸ルテニウム(Ru(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$)溶液乾固物、硝酸ナトリウム(NaNO$$_{3}$$)及びガラス原料を加熱し、ルテニウム酸ナトリウムの生成を経て、RuO$$_{2}$$がガラス中に生成析出することを確認している。本報は、ルテニウム酸ナトリウムを経てRuO$$_{2}$$生成に至る各温度のRu原子価について、XAFS測定によるその場観察を試みた結果を報告する。

口頭

全反射高速陽電子回折を用いたIV族原子シートの構造決定

深谷 有喜

no journal, , 

近年、グラフェンの炭素原子をSi, Ge, Sn原子などの同じIV族元素で置き換えた新奇な原子シート(シリセン, ゲルマネン, スタネン)の創製が試みられている。重元素における強いスピン軌道相互作用と、$$sp^{3}$$結合性を反映したバックリング配置から、これらの新奇原子シートではグラフェンには見られないトポロジカル絶縁体などの新奇物性の発現が期待されている。グラフェンとは異なりこれらの原子シートは自然界には存在しないが、最近、さまざまな基板上でその合成が可能になってきている。本研究では、原子1-2層に極めて敏感な全反射高速陽電子回折(TRHEPD)を用いて、Al(111)基板上に合成したゲルマネンの原子配置を決定した。実験の結果、ロッキング曲線(入射陽電子ビームの視射角に対する回折スポット強度)の形状に非対称性が現れた。動力学的回折理論に基づく詳細な強度解析から、単位格子内の8個のGe原子のうち1つのGe原子だけが真空側にシフトしていることがわかった。この結果は、これまでに提案されていた2個のGe原子が真空側にシフトし対称的な原子配置となる構造モデルとは異なる。しかし、今回決定した原子配置は、これまでの他の実験結果をよく説明できることがわかった。

口頭

MLF中性子源の水素モデレータ用ヘリウム冷凍機の性能回復

麻生 智一; 勅使河原 誠; 長谷川 勝一; 武藤 秀生; 青柳 克弘; 野村 一隆; 高田 弘

no journal, , 

物質・生命科学実験施設(MLF)の核破砕中性子源では、水銀ターゲットで発生した高速中性子を冷中性子に冷却する水素モデレータを、水素循環系を通してヘリウム冷凍機で冷却している。本冷凍機は、中性子利用実験のためにこれまで約2-3ヶ月の連続運転を行ってきたが、2015年から冷凍機内の熱交換器と内部吸着器(ADS)で運転中に圧力損失が増加し、冷却性能が低下したため、長期間の安定運転に支障を来す状態となった。運転再開時には圧力損失は解消されることから、水分や窒素等の不純物が原因と考え、活性炭吸着器の活性炭の交換や熱交換器及びADSの再生などの対策を施したが、状況は改善されなかった。一方、コールドボックス入口フィルタなどで紫外光による油の反応があったため、圧縮機からの油の蓄積が原因となり得ると判断した。2016年夏季保守期間に、熱交換器をフロン洗浄し、ADSを新品に交換した。この結果、11月からの運転では、約7週間冷凍機を稼働しても圧力損失は増加せず、冷却性能が回復したことを確認できた。

口頭

J-PARCにおける反射体・減速材予備機用のAu-In-Cd合金デカップラーの開発状況

大井 元貴; 勅使河原 誠; 原田 正英; 高田 弘

no journal, , 

大強度陽子加速器施設(J-PARC)の核破砕中性子源では、3GeV陽子ビームを水銀ターゲットに入射して発生させた中性子を液体水素減速材で減速し、実験装置にパルス状の中性子ビームとして供給している。反射体と減速材の設計寿命は30,000MWh(1MWで6年)であり、現在予備機の製作を進めている。使用中の1号機では、Ag-In-Cd合金デカップラーを使用しているが、残留放射能の低減のために予備機ではAu-In-Cd合金デカップラーを採用した。Au-In-Cd合金は反射体・減速材予備機のために独自に開発したものであり、合金の製造・加工方法、アルミ合金A5083とのHIP接合に関するR&Dを行っている。反射体には合金を3mm及び2mmの平板に加工し、減速材容器には減速材形状に合わせた湾曲形状への加工をそれぞれ鋳造によって行った。HIP接合においては、温度, 時間, 表面状態等をパラメータとして接合試験によって最適な条件を決定し、実機製造に反映した。反射体予備機は平成27年度末に納入され、現在はAu-In-Cd合金を内蔵した非結合型減速材およびポイズン型減速材の製作を進めている。

口頭

放射性核種の原子数に匹敵する超微量CsおよびSrの吸着状態

馬場 祐治; 下山 巖

no journal, , 

全反射X線光電子分光法(XPS)および全反射X線吸収端近傍構造(XANES)により、放射性Cs, Srの土壌中の主な吸着サイトと考えられている雲母に吸着した超微量Cs, Srの化学結合状態を調べた。全反射XPSの検出限界は、Csで約100pg/cm$$^{2}$$(200Bqの$$^{137}$$Csに相当)、Srで約150pg/cm$$^{2}$$以下(300Bqの$$^{90}$$Srに相当)であった。Srについて、Sr 2p$$_{3/2}$$の全反射XPSおよびSr L3-吸収端全反射XANESスペクトルを測定した結果、いずれも吸着量の減少とともにピークは低エネルギー側にシフトした。この結果を、点電荷モデルに基づき解析した結果、Srは微量になるほどイオン結合性が強い状態で吸着することがわかった。

口頭

大強度利用へ向けたMLF実験ホールにおける管理区域区分変更

原田 正英; 川上 一弘*; 相澤 一也; 曽山 和彦; 佐藤 浩一; 増山 康一; 春日井 好己

no journal, , 

物質・生命科学実験施設において、大強度の中性子照射による試料の高度の放射化や不純物や付着物による放射能汚染など、放射線安全の観点から取扱いに関する管理の強化が必要となった。また、気体状や液体状の試料の使用や試料周辺雰囲気としての特殊ガスの使用においても、その使用制限を緩やかにして、より良い実験環境を提供するとともに、それらを利用する実験を促進することも重要となってきた。これらを踏まえ、利用者の安全性を確保しつつ、利便性を考慮した検討・準備を進め、2016年11月より、MLF実験ホールを第2種管理区域から第1種管理区域表面汚染低減区域に区分を変更した。表面汚染低減区域では、基準以下の表面汚染状態に管理することで、防護衣の着用を省略できる。区分の変更にあたり、入退機器の導入、各BLへの線量率計・表面汚染計の整備、入退域方法の変更、専用RI靴への履き替え、廃棄物の管理方法の変更、搬出物品に対する汚染検査の適用などを実施した。なお、夏期メンテナンス期間には、第2種管理区域へ区分変更を行うことを予定している。

口頭

MLF共通試料環境機器のIROHA2デバイスモジュール

中谷 健; 高橋 竜太*; 森山 健太郎*

no journal, , 

J-PARC・MLFでは装置制御ソフトウェアフレームワークIROHA2を用いて実験制御を行っている。平成28年度、MLFの実験装置で共通に利用されている7TマグネットおよびNb高温炉をIROHA2で制御可能にする開発を行った。MLF共通試料環境機器の一つである7Tマグネットは超伝導電磁石を用いて試料に強磁場を印可する機器である。7Tマグネットは電磁石に電流を印可する電源、マグネットを冷却する冷凍機、試料を冷却する温度制御器、ヘリウムの液面を監視する液面計および試料回転機構から構成されている。Nb高温炉は試料を電熱により加熱する機器である。Nb高温炉の監視はプログラマブルロジックコントローラーおよびレコーダーからステータス情報を読み出すことにより行う。我々は、これらの機器をIROHA2デバイス制御サーバーにより制御可能にするデバイスモジュールの開発を行った。本開発により、IROHA2を使用している実験装置では、7TマグネットおよびNb高温炉を実験装置制御系に簡便に組み込み、データ収集システムと連動した測定を実施することが可能になった。

口頭

イメージングXAFSによる異種元素間の化学的相関解析

岡本 芳浩; 永井 崇之; 小林 博美*; 畠山 清司*; 塩飽 秀啓

no journal, , 

イメージングXAFS分析の拡張版である、異種元素間の化学的な相関解析の技術開発を進め、様々な物質への適用を図った。これは、通常のイメージングXAFS測定を、複数の元素に同時に適用することで、それらの元素の分布の特徴にあわせて、XAFSスペクトルを空間選択的に抽出する新しい分析法である。これまでに、土壌中の鉄とセシウム、吸着材中のチタンとストロンチウム、ガラス固化試料中のルテニウムとロジウムなどにおいて、相関関係の導出に成功している。本研究では、この手法をより実用レベルに拡張すべく、様々な条件下で調製された模擬廃液成分を含むホウケイ酸ガラス試料を対象に試験を行い、ガラス中の白金族元素間の相関関係の導出を試みた。

口頭

「空蝉」における単結晶試料の非弾性散乱連続回転測定

稲村 泰弘; 中谷 健; 伊藤 崇芳*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 鈴木 次郎*

no journal, , 

単結晶試料の3次元逆格子空間(運動量空間)上のエネルギー励起現象は4次元空間の強度として測定されるが、その際に測定できる領域は装置の検出器配置と入射エネルギー、および試料の方位によって制限を受ける。より広い4次元空間を効率良く観測するために、試料を連続的に回転させ中性子データをイベントデータで測定し、そのデータをほぼリアルタイムに解析し可視化する機能を空蝉で実現した。定期的にイベントデータファイルをスキャンしイベントデータの差分のみを解析可視化する、いわゆる擬似的オンラインモニター機能を高度化し、解析段階で角度情報により中性子分別(フィルタリング)と非弾性散乱解析を行えるようにした。結果として定期的(30秒に1回程度)な差分解析により、連続回転測定中のデータの解析・可視化がほぼリアルタイムに可能となった。

口頭

軟X線共鳴散乱による有機太陽電池薄膜の構造の研究

久保田 正人; 櫻井 岳暁*; 宮寺 哲彦*; 中尾 裕則*; 杉田 武*; 吉田 郵司*

no journal, , 

有機太陽電池薄膜試料に用いるP3HTは、c軸方向に連なるチオフェン環(main chain)を有し、a軸方向にside chainが伸びている。有機太陽電池薄膜試料の局所的な構造が機能性に及ぼす影響を明らかにするために、太陽電池性能が異なる2つのサンプルのスキャンプロファイルに関して比較を行った。作製過程に用いた溶媒の種類は、クロロホルム(Aサンプル)とジクロロベンゼン(Bサンプル)である。A,Bサンプルの(H 0 0)スキャンプロファイルを比較すると、Bの方がピーク位置が高角側に出現し、線幅が狭いことが明らかになった。このことは、Bサンプルの構造は、a軸の長さが短く(main chainどうしの距離が短い)、しかも格子定数の大きさの分布も小さいことを意味する。

口頭

ペロブスカイト型チタン酸化物誘電体における水素関連欠陥の電子状態

伊藤 孝

no journal, , 

単純ペロブスカイト構造をもつ一連のチタン酸化物は電子材料として我々の生活に広く役立てられている。これらの多くは本来優れた誘電体であるが、その絶縁性能は微量の欠陥や不純物の存在により著しく劣化し得る。ゆえに、特定の欠陥・不純物の電子状態を明らかにすることは、その応用上、大変重要である。本研究では最もありふれた不純物である水素に着目し、ペロブスカイト型チタン酸化物$$A$$TiO$$_3$$($$A$$=Ba, Sr, Ca)における不純物水素の電子状態の解明を試みた。我々は$$A$$TiO$$_3$$中の希薄な不純物水素を模擬するために+1価の電荷をもつミュオンを結晶中に導入し、その電子状態を$$mu$$SR法により研究した。$$A$$TiO$$_3$$純良単結晶に対する実験の結果、いずれの系においても低温でミュオニウム(ミュオンと電子の束縛状態)の形成を示す信号が観測された。そのイオン化の様子から、伝導帯下端から数十meVのところにミュオニウムが浅い不純物準位を形成していることが明らかになった。格子間水素もこれらの物質中においてミュオニウムと同様に浅い不純物準位を形成し、室温付近では電子を放出して絶縁劣化の一因になると考えられる。さらに、$$mu$$SR信号の磁場依存性から、ミュオンに束縛された不対電子は主にチタン軌道に分布することが明らかになった。

口頭

NOVAを用いた磁気PDF解析法の開発

樹神 克明; 池田 一貴*; 社本 真一; 大友 季哉*

no journal, , 

原子対相関関数(PDF)を用いた局所構造解析は、長距離秩序をもたない原子配列を調べる上で有効な手段である。同様に磁気対相関関数(磁気PDF)を用いた局所磁気構造解析が可能になれば、スピングラス、フラストレート磁性体等の長距離秩序をもたない磁気配列を調べる上で有効と考えられる。我々は中性子回折データから磁気PDFを定量的に導出する方法を確立するために、NOVAを用いて反強磁性体MnF$$_2$$の中性子回折実験を行った。さらに実験から得られる磁気PDFとの定量的な比較をするために、Frandsenらによって提案された磁気PDFのシミュレーション式に修正を施した。

口頭

Development of pulsed magnet system in J-PARC MLF

渡辺 真朗; 野尻 浩之*; 伊藤 晋一*; 河村 聖子; 木原 工*; 益田 隆嗣*; 佐原 拓郎*; 左右田 稔*; 高橋 竜太

no journal, , 

近年、数10T以上の強磁場下で行う中性子や放射光をプローブとした実験・研究が急速に進展してきている。J-PARC MLFにおいて、強磁場を利用した中性子実験を行うユーザーの要望に応えるために、パルス強磁場システムの開発を進めている。本システムは、高電圧・大電流パルス電源、強磁場に耐えられるコイルおよびクライオスタットインサートからなる。一般的に数10テスラ以上の強磁場装置は規模が大きいイメージがあるが、MLFの既存の各ビームラインに対して使用できる汎用性の高い小型・可搬型のパルス電源を製作した。また、磁場強度は、従来17テスラ以下程度では超伝導装置が利用されているため、最大30テスラを発生させるコイルを製作した。インサートは中性子利用実験で標準的に使用されるオレンジクライオスタットに適合するよう設計・製作した。本発表では高分解能チョッパー分光器(HRC)でのパルス強磁場システムの試験結果について報告する。

口頭

水銀ターゲット容器のギガサイクル疲労強度評価

直江 崇; Xiong, Z.*; 二川 正敏

no journal, , 

J-PARCの核破砕中性子源のSUS316L製水銀ターゲット容器は、陽子及び中性子照射による損傷を受けると同時に、水銀中に発生する陽子線励起圧力波により繰返し応力が負荷され、1MWで2500時間という設計寿命中に2億回を越える繰返し負荷を受ける。近年、1千万回を上限とした疲労試験により評価された疲労限度以下の応力において、ギガサイクル領域では破壊が生じることが報告されている。本研究では、超音波疲労試験法を用いて、SUS316L及びその溶接材に対して10$$^9$$回までの疲労試験を実施した。その結果、SUS316L材では、10$$^7$$回以上の領域では、通常の疲労限度以下の荷重でも試験片表面からのき裂伝ぱによる疲労破壊が生じ、10$$^9$$回までの試験では明確な疲労限度が現れないこと確認した。一方、溶接材では、溶接ビードを除去した平滑材で母材以上の疲労強度が得られたが、溶接ビードを残した試料では、止端部での応力集中により疲労強度が母材以下に低下することを確認した。

口頭

MLF-BL01チョッパー分光器「四季」

梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; 蒲沢 和也*; 池内 和彦*; 飯田 一樹*; 石角 元志*; 村井 直樹; 中谷 健; 久保 直也*; et al.

no journal, , 

本発表では、J-PARC・MLFに設置されているチョッパー型非弾性散乱装置「四季」の最近の装置整備状況、利用状況、研究成果について報告する。四季のカバーするエネルギー領域と運動領域はそれぞれおよそ10$$^{-1}$$ - 10$$^2$$ meV、10$$^{-1}$$ - 10$$^1$$ $AA$^{-1}$$であり、MLF非弾性中性子散乱装置がカバーするエネルギー・運動量領域の中でも中程の領域を占める。現在も性能および操作性・安全性のさらなる向上を目指して装置の高度化が続けられており、最近では特に試料環境やデータ解析環境の高度化が図られた。一方、利用状況を見ると、2016年度はMLFの運転日数の制約から競争率が上昇したものの、その時期を除くと、ここ数年一般課題の競争率は2倍前後となっている。特に最近は海外からの申請が占める割合が高くなっている。課題の多くは強相関・磁性分野であり、2016年には鉄系超伝導等の研究成果が生まれた。

口頭

$$^{3}$$He中性子スピンフィルター開発の現状

奥 隆之; 酒井 健二; 廣井 孝介; 渡辺 真朗; 篠原 武尚; 相澤 一也; 加倉井 和久*; 吉良 弘*; 林田 洋寿*; 桐山 幸治*; et al.

no journal, , 

パルス中性子散乱実験への応用を目的として、$$^{3}$$He中性子偏極フィルターの実用化研究を行っている。$$^{3}$$He中性子偏極フィルターは、広いエネルギー範囲の中性子に有効である他、発散度の大きな中性子ビームの偏極も可能であるなど、優れた特徴を兼ね備えている。これまでに我々は、Volume Holographic Grating (VHG)素子を用いて、スピン交換光ポンピング(SEOP)用の小型レーザー光学系を開発し、シンプルで使いやすいオンビームSEOP型$$^{3}$$He偏極フィルターシステムを構築した。そして、そのシステムを用いて、J-PACのパルス中性子ビームを用いて、小角散乱装置や反射率計における偏極度解析実験、偏極中性子イメージング試験などを行ってきた。現在、このシステムの適用範囲を拡張するため、$$^{3}$$Heフィルターセルの短波長中性子対応やセルサイズの大型化、レーザー光学系他周辺技術の改良、施設整備などを進めている。学会では、開発の現状と今後の開発・整備計画について発表する予定である。

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